相干拉曼光谱技术（Coherent Raman Spectroscopy，CRS）是一种基于共振非线性四波混频过程的测量技术，其利用分子拉曼跃迁辐射光谱获取分子能级信息，可以实现分子指纹识别功能。该技术被广泛应用于生物医学成像、病变细胞/组织诊断、材料结构分析、化学成分解析等诸多领域。然而，目前的CRS技术主要基于传统的色散光谱或是迈克尔逊傅里叶光谱测量方法，存在测量耗时、光谱分辨率低、可测量分子指纹光谱范围窄等限制因素。
双光梳光谱技术（Dual-comb spectroscopy, DCS）利用两台重复频率存在微小差别（Δf）的光频梳，可以实现无需机械扫描、无需色散元件的高分辨、超宽带光谱测量。通过Δf，DCS可以实现两个脉冲序列间的自扫描异步光学脉冲取样，并由一个简单的光电探测器输出光外差干涉信号。该信号经过傅里叶变换处理后便可获得分子光谱的幅度谱和相位谱。值得一提的是，整个光谱测量过程可以在数十个微秒（10-5 秒）内完成。图1为利用DCS获得的多分子样品的相干拉曼光谱，测量时间为67µs。该光谱覆盖了整个分子拉曼指纹区间，并且为一次性、无扫描测量结果。然而，尽管DCS作为目前国际光谱测量领域的一项焦点技术，集合诸多测量优势，却也存在着“致命”缺陷，即灵敏度低。作为宽带光谱技术，DCS的测量灵敏度比单纵模激光扫频光谱技术低2-3个量级，比表面增强拉曼光谱技术低6个数量级。因此，灵敏度问题严重制约了DCS的应用领域。
实验室的曾和平教授课题组，在Laser Photonics Rev.上首次报道了一种表面等离子体共振增强的双光梳相干拉曼光谱技术。该技术在纳米多孔金薄层上了实现非线性DCS测量，并可以对吸附在金属薄层上的微量化学分子实现快速（32.8 µs）、高分辨（<8 cm-1）的光谱识别。图2给出了部分实验结果。该结果的测量灵敏度比非共振增强的DCS提高了106-8倍，有望实现痕量分子的实时快速测定，为环境监测、生物分子的动态过程研究等领域提供新的技术参考（Laser Photonics Rev. 12, 1800096 (2018)）。
图1宽带双光梳相干拉曼光谱测量结果
图2 (a)表面等离子体增强DCS-CRS干涉图；（b）傅里叶变换光谱结果
附件：
Surface-Enhanced Dual-Comb Coherent Raman.pdf
